La comunità, intitolata a Santa Marta, si espanse tanto da porre presto il problema del suo inquadramento negli ordini regolari; nel 1405 assunse la regola agostiniana, e dagli anni '60 del secolo entrò a far parte dell'Osservanza.
Caratteristica di Santa Marta sarebbe stata quella di annoverare diverse mistiche, fenomeno che valse alla comunità fama ed attenzione da parte dei contemporanei.
Tra queste emerge la figura di Arcangela Panigarola, di cui Inviziati scrisse la biografia (Vita, virtù e rivelazioni della venerabile madre Arcangela Panigarola priora dell'insigne nobilissimo monistero di Santa Marta in Milano, dell'ordine di Sant'Agostino, tratta dagli antichi manuscritti in esso monistero), pubblicata a Milano nel 1677.
Col primo Cinquecento, proprio grazie all'opera della badessa Arcangela Panigarola, il convento divenne un importante punto di riferimento spirituale.
Vi aveva infatti sede, già dalla fine del XIV secolo, la Congregazione dell'Eterna sapienza, presieduta dalla stessa Panigarola, ma che si sciolse alla sua morte ed alla caduta dei francesi.
Belotti, uno dei componenti della Confraternita, trascrisse le Rivelazioni di Arcangela Panigarola.
Il convento costituì in quel periodo anche un centro artistico: nella chiesa fu sepolto Gaston de Foix, duca di Nemours e nipote prediletto di Luigi XII, comandante generale delle truppe di Francia caduto nella battaglia di Ravenna del 1512, per il quale fu eretto un grandioso e famoso monumento funebre ad opera del Bambaia.
Santa Marta conservò la sua importanza anche in seguito, quando gli arcivescovi di Milano Carlo Borromeo, prima e Federico Borromeo, poi, ne fecero il punto focale per il rinnovamento delle comunità monastiche femminili di Milano secondo i dettami tridentini e post-tridentini (PISANI, Santa Marta, p. 498).
Soppresso nel 1799, il convento fu frazionato e assegnato per la maggior parte alla Guardia Nazionale, salvo una parte rimasta alle ex monache e fungente da centro di raccolta per le religiose provenienti da altri enti soppressi cittadini; la chiesa invece fu inglobata nel vicino Istituto tecnico comunale e trasformata in laboratorio.
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