Verso il 1790 il palazzo viene acquistato dalla famiglia Isimbardi. Il marchese Gian Pietro Camillo Isimbardi, che ricopre incarichi politici nella Milano napoleonica, trasforma Palazzo Isimbardi, già nella seconda metà del ‘700, in un centro di studi e di raccolte scientifiche. A quel tempo, accanto alla biblioteca sono allestiti sia un gabinetto di mineralogia, sia una raccolta di strumenti nautici e carte per la navigazione. Nel 1817, i fratelli Alessandro e Luigi Isimbardi intraprendono opere di consolidamento dell’edificio, che coinvolgono il balconcino barocco, la soglia e le strutture del casino. In seguito viene rifatta la facciata verso il giardino e il parco viene riorganizzato secondo il modello inglese. Anche il cortile cinquecentesco viene modificato. Vengono inserite colonne e la copertura del selciato con pavimentazione “a rizzarda”, mentre scompare il pozzo centrale.
La ristrutturazione coinvolge pure gli ambienti interni: sale, salotti e gallerie sono decorati con stucchi e dorature. L’aspetto attuale lo si raggiunge a fine ‘800, quando si sopraelevano le due ali laterali di un piano, modificando l’aspetto settecentesco, introducendo due balconcini laterali per equilibrare quello barocco centrale. Nel 1935, il palazzo viene acquistato dalla Provincia di Milano che, grazie ai lavori di restauro dell’architetto Ferdinando Reggiori, recupera il cortile cinquecentesco originario. Nel 1940, Giovanni Muzio aggiunge all'antica costruzione un nuovo edificio di stile funzionalista con la torre, i portali colonnati, i pannelli scultorei. Il nuovo palazzo è inaugurato il 24 ottobre 1942; circa mezz'ora dopo l'inaugurazione, su Milano si scatena il primo bombardamento che frantuma i vetri di tutte le finestre. Palazzo Isimbardi possiede un’importante collezione aperta al pubblico di opere ottocentesche. Ne fanno parte artisti quali, tra gli altri, i lombardi Leonardo Bazzaro e Luigi Conconi, il piemontese Lorenzo Delleani e il napoletano Edoardo Dalbono.
La sala della Giunta, ospita un dipinto di Tiepolo che raffigura “Apoteosi di Angelo della Vecchia nel segno delle virtù”, inoltre è presente una scrivania in radica di olmo della prima metà dell’Ottocento, forse usata dal maresciallo austriaco Radetsky quando ricopriva la carica di governatore militare del Lombardo-Veneto.
Il 9 maggio 2008, nella piazzetta antistante al palazzo è stata posta la statua “L’uomo della Luce”, un dono della Provincia alla cittadinanza, in occasione della Giornata della memoria di tutte le vittime del terrorismo e delle stragi, istituita nell’anniversario dell’uccisione di Aldo Moro.
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